Abstract

We implement a versatile concept to time-resolve optical nonlinearities of semiconductors in amplitude and phase. A probe pulse transmitted through the optically pumped sample is superimposed with first subharmonic spectral components derived from the same laser source. This effective ω/2ω pulse pair induces a coherently controlled current in a time-integrating semiconductor detector. Current interferograms obtained by scanning the ω/2ω time delay then reveal the electric field of the 2ω part as well as its pump-induced modifications. As a paradigm we analyze the excitonic optical nonlinearity of a CdTe thin film at frequencies around 385 THz. We then move on to resolve the pump-induced amplitude- and phase-distortions of a probe pulse related to two-photon absorption and cross-phase modulation in ZnSe.

© 2012 Optical Society of America

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Figures (3)

Fig. 1.
Fig. 1.

(a) Experimental setup: the RegA output is split up for use as a pump and as a seed of an OPA generating the ω pulse. A BiBO generates 2ω while a two-color interferometer controls the ω/2ω time delay τ. Another delay line adjusts the pump-2ω delay tD. (b) Photocurrent signal of a contacted LT-GaAs bar upon interferometric variation of τ while 2ω is transmitted through a CdTe thin film (T=7K). Inset: closeup at τ200fs. (c) Spectral domain results derived from a comparison of the data in (b) to a measurement without a sample. The CdTe has a field transmission ΔE/E(ν) (black) and induces a phase retardation ΔΦ(ν) (blue).

Fig. 2.
Fig. 2.

Transient spectroscopy of CdTe (T=7K). (a) pump induced photocurrent change ΔI(τ). (b), (c) Fourier transform results for the pump induced change of the field transmission ΔE/E(ν) and phase retardation ΔΦ(ν) for various positive pump-2ω delay times tD. Panels (d) to (f) display the corresponding results for several negative tD.

Fig. 3.
Fig. 3.

Transient spectroscopy of 2 mm bulk ZnSe at room temperature. Pump induced amplitude (a) and phase changes (b) for different delay times tD observed for a 1.55 eV pump irradiance of IP10GW/cm2. The grey shaded area in (a) shows the 2ω spectrum in arbitrary units.

Equations (2)

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J˙Eω2E2ωsin(2ΦωΦ2ω).
I(ν,tD)[Eω(ν)]2E2ω(ν,tD).

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