Abstract

A rigorous method is presented to measure and adjust the phase difference between the two pulse pairs used in heterodyne-detected 2D-IR spectroscopy with an accuracy better than Δφ=0.1rad. The method, which can easily be automated, avoids the otherwise tedious measurement of the much weaker pump–probe spectrum as a reference, which is the commonly used approach to phase 2D-IR spectra in a postprocessing step.

© 2008 Optical Society of America

Full Article  |  PDF Article

References

  • View by:
  • |
  • |
  • |

  1. P. Hamm, J. Helbing, and J. Bredenbeck, Annu. Rev. Phys. Chem. 59, 291 (2008).
    [CrossRef]
  2. P. Hamm, M. Lim, and R. M. Hochstrasser, J. Phys. Chem. B 102, 6123 (1998).
    [CrossRef]
  3. J. D. Hybl, A. W. Albrecht, S. M. G. Faeder, and D. M. Jonas, Chem. Phys. Lett. 297, 307 (1998).
    [CrossRef]
  4. M. C. Asplund, M. T. Zanni, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 97, 8219 (2000).
    [CrossRef] [PubMed]
  5. M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, Phys. Rev. Lett. 90, 047401 (2003).
    [CrossRef] [PubMed]
  6. K. A. Merchant, D. E. Thompson, and M. D. Fayer, Phys. Rev. Lett. 86, 3899 (2001).
    [CrossRef] [PubMed]
  7. S. Yeremenko, M. S. Pshenichnikov, and D. A. Wiersma, Chem. Phys. Lett. 369, 107 (2003).
    [CrossRef]
  8. M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
    [CrossRef] [PubMed]
  9. T. Brixner, J. Stenger, H. M. Vaswani, M. Cho, R. E. Blankenship, and G. R. Fleming, Nature 434, 625 (2005).
    [CrossRef] [PubMed]
  10. V. Cervetto, J. Helbing, J. Bredenbeck, and P. Hamm, J. Chem. Phys. 121, 5935 (2004).
    [CrossRef] [PubMed]
  11. M. T. Zanni, N. H. Ge, Y. S. Kim, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 98, 11265 (2001).
    [CrossRef] [PubMed]
  12. G. D. Goodno, G. Dadusc, and R. J. D. Miller, J. Opt. Soc. Am. B 15, 1791 (1998).
    [CrossRef]
  13. T. Hornung, J. Vaughan, T. Feurer, and K. Nelson, Opt. Lett. 29, 2052 (2004).
    [CrossRef] [PubMed]
  14. V. Volkov, R. Schanz, and P. Hamm, Opt. Lett. 30, 2010 (2005).
    [CrossRef] [PubMed]
  15. T. Zhang, C. N. Borca, X. Li, and S. T. Cundiff, Opt. Express 13, 7432 (2005).
    [CrossRef] [PubMed]
  16. M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, J. Phys. Chem. A 107, 5258 (2003).
    [CrossRef]
  17. S. H. Shim, D. B. Strasfeld, Y. L. Ling, and M. T. Zanni, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 104, 14197 (2007).
    [CrossRef] [PubMed]
  18. S. M. Gallagher Faeder and D. M. Jonas, J. Phys. Chem. A 103, 10489 (1999).
    [CrossRef]
  19. L. P. DeFlores, R. A. Nicodemus, and A. Tokmakoff, Opt. Lett. 32, 2966 (2007).
    [CrossRef] [PubMed]
  20. M. Koziński, S. Garrett-Roe, and P. Hamm, J. Phys. Chem. B 112, 7645 (2008).
    [CrossRef] [PubMed]
  21. W. Xiong and M. T. Zanni, Opt. Lett. 33, 1371 (2008).
    [CrossRef] [PubMed]
  22. J. B. Asbury, T. Steinel, and M. Fayer, J. Lumin. 107, 271 (2004).
    [CrossRef] [PubMed]
  23. A. D. Bristow, D. Karaiskaj, X. Dai, and S. T. Cundiff, Opt. Express 16, 18017 (2008).
    [CrossRef] [PubMed]

2008

P. Hamm, J. Helbing, and J. Bredenbeck, Annu. Rev. Phys. Chem. 59, 291 (2008).
[CrossRef]

M. Koziński, S. Garrett-Roe, and P. Hamm, J. Phys. Chem. B 112, 7645 (2008).
[CrossRef] [PubMed]

W. Xiong and M. T. Zanni, Opt. Lett. 33, 1371 (2008).
[CrossRef] [PubMed]

A. D. Bristow, D. Karaiskaj, X. Dai, and S. T. Cundiff, Opt. Express 16, 18017 (2008).
[CrossRef] [PubMed]

2007

L. P. DeFlores, R. A. Nicodemus, and A. Tokmakoff, Opt. Lett. 32, 2966 (2007).
[CrossRef] [PubMed]

S. H. Shim, D. B. Strasfeld, Y. L. Ling, and M. T. Zanni, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 104, 14197 (2007).
[CrossRef] [PubMed]

2005

M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

T. Brixner, J. Stenger, H. M. Vaswani, M. Cho, R. E. Blankenship, and G. R. Fleming, Nature 434, 625 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

V. Volkov, R. Schanz, and P. Hamm, Opt. Lett. 30, 2010 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

T. Zhang, C. N. Borca, X. Li, and S. T. Cundiff, Opt. Express 13, 7432 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

2004

V. Cervetto, J. Helbing, J. Bredenbeck, and P. Hamm, J. Chem. Phys. 121, 5935 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

J. B. Asbury, T. Steinel, and M. Fayer, J. Lumin. 107, 271 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

T. Hornung, J. Vaughan, T. Feurer, and K. Nelson, Opt. Lett. 29, 2052 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

2003

M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, J. Phys. Chem. A 107, 5258 (2003).
[CrossRef]

S. Yeremenko, M. S. Pshenichnikov, and D. A. Wiersma, Chem. Phys. Lett. 369, 107 (2003).
[CrossRef]

M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, Phys. Rev. Lett. 90, 047401 (2003).
[CrossRef] [PubMed]

2001

K. A. Merchant, D. E. Thompson, and M. D. Fayer, Phys. Rev. Lett. 86, 3899 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

M. T. Zanni, N. H. Ge, Y. S. Kim, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 98, 11265 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

2000

M. C. Asplund, M. T. Zanni, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 97, 8219 (2000).
[CrossRef] [PubMed]

1999

S. M. Gallagher Faeder and D. M. Jonas, J. Phys. Chem. A 103, 10489 (1999).
[CrossRef]

1998

G. D. Goodno, G. Dadusc, and R. J. D. Miller, J. Opt. Soc. Am. B 15, 1791 (1998).
[CrossRef]

P. Hamm, M. Lim, and R. M. Hochstrasser, J. Phys. Chem. B 102, 6123 (1998).
[CrossRef]

J. D. Hybl, A. W. Albrecht, S. M. G. Faeder, and D. M. Jonas, Chem. Phys. Lett. 297, 307 (1998).
[CrossRef]

Albrecht, A. W.

J. D. Hybl, A. W. Albrecht, S. M. G. Faeder, and D. M. Jonas, Chem. Phys. Lett. 297, 307 (1998).
[CrossRef]

Asbury, J. B.

J. B. Asbury, T. Steinel, and M. Fayer, J. Lumin. 107, 271 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

Asplund, M. C.

M. C. Asplund, M. T. Zanni, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 97, 8219 (2000).
[CrossRef] [PubMed]

Blankenship, R. E.

T. Brixner, J. Stenger, H. M. Vaswani, M. Cho, R. E. Blankenship, and G. R. Fleming, Nature 434, 625 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Borca, C. N.

Bredenbeck, J.

P. Hamm, J. Helbing, and J. Bredenbeck, Annu. Rev. Phys. Chem. 59, 291 (2008).
[CrossRef]

V. Cervetto, J. Helbing, J. Bredenbeck, and P. Hamm, J. Chem. Phys. 121, 5935 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

Bristow, A. D.

Brixner, T.

T. Brixner, J. Stenger, H. M. Vaswani, M. Cho, R. E. Blankenship, and G. R. Fleming, Nature 434, 625 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Bruner, B. D.

M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Cervetto, V.

V. Cervetto, J. Helbing, J. Bredenbeck, and P. Hamm, J. Chem. Phys. 121, 5935 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

Cho, M.

T. Brixner, J. Stenger, H. M. Vaswani, M. Cho, R. E. Blankenship, and G. R. Fleming, Nature 434, 625 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Chugh, B.

M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Cowan, M. L.

M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Cundiff, S. T.

Dadusc, G.

Dai, X.

DeFlores, L. P.

Demirdöven, N.

M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, J. Phys. Chem. A 107, 5258 (2003).
[CrossRef]

M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, Phys. Rev. Lett. 90, 047401 (2003).
[CrossRef] [PubMed]

Dwyer, J. R.

M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Elsaesser, T.

M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Faeder, S. M. G.

J. D. Hybl, A. W. Albrecht, S. M. G. Faeder, and D. M. Jonas, Chem. Phys. Lett. 297, 307 (1998).
[CrossRef]

Fayer, M.

J. B. Asbury, T. Steinel, and M. Fayer, J. Lumin. 107, 271 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

Fayer, M. D.

K. A. Merchant, D. E. Thompson, and M. D. Fayer, Phys. Rev. Lett. 86, 3899 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

Feurer, T.

Fleming, G. R.

T. Brixner, J. Stenger, H. M. Vaswani, M. Cho, R. E. Blankenship, and G. R. Fleming, Nature 434, 625 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Gallagher Faeder, S. M.

S. M. Gallagher Faeder and D. M. Jonas, J. Phys. Chem. A 103, 10489 (1999).
[CrossRef]

Garrett-Roe, S.

M. Koziński, S. Garrett-Roe, and P. Hamm, J. Phys. Chem. B 112, 7645 (2008).
[CrossRef] [PubMed]

Ge, N. H.

M. T. Zanni, N. H. Ge, Y. S. Kim, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 98, 11265 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

Goodno, G. D.

Hamm, P.

M. Koziński, S. Garrett-Roe, and P. Hamm, J. Phys. Chem. B 112, 7645 (2008).
[CrossRef] [PubMed]

P. Hamm, J. Helbing, and J. Bredenbeck, Annu. Rev. Phys. Chem. 59, 291 (2008).
[CrossRef]

V. Volkov, R. Schanz, and P. Hamm, Opt. Lett. 30, 2010 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

V. Cervetto, J. Helbing, J. Bredenbeck, and P. Hamm, J. Chem. Phys. 121, 5935 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

P. Hamm, M. Lim, and R. M. Hochstrasser, J. Phys. Chem. B 102, 6123 (1998).
[CrossRef]

Helbing, J.

P. Hamm, J. Helbing, and J. Bredenbeck, Annu. Rev. Phys. Chem. 59, 291 (2008).
[CrossRef]

V. Cervetto, J. Helbing, J. Bredenbeck, and P. Hamm, J. Chem. Phys. 121, 5935 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

Hochstrasser, R. M.

M. T. Zanni, N. H. Ge, Y. S. Kim, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 98, 11265 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

M. C. Asplund, M. T. Zanni, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 97, 8219 (2000).
[CrossRef] [PubMed]

P. Hamm, M. Lim, and R. M. Hochstrasser, J. Phys. Chem. B 102, 6123 (1998).
[CrossRef]

Hornung, T.

Huse, N.

M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Hybl, J. D.

J. D. Hybl, A. W. Albrecht, S. M. G. Faeder, and D. M. Jonas, Chem. Phys. Lett. 297, 307 (1998).
[CrossRef]

Jonas, D. M.

S. M. Gallagher Faeder and D. M. Jonas, J. Phys. Chem. A 103, 10489 (1999).
[CrossRef]

J. D. Hybl, A. W. Albrecht, S. M. G. Faeder, and D. M. Jonas, Chem. Phys. Lett. 297, 307 (1998).
[CrossRef]

Karaiskaj, D.

Khalil, M.

M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, Phys. Rev. Lett. 90, 047401 (2003).
[CrossRef] [PubMed]

M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, J. Phys. Chem. A 107, 5258 (2003).
[CrossRef]

Kim, Y. S.

M. T. Zanni, N. H. Ge, Y. S. Kim, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 98, 11265 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

Kozinski, M.

M. Koziński, S. Garrett-Roe, and P. Hamm, J. Phys. Chem. B 112, 7645 (2008).
[CrossRef] [PubMed]

Li, X.

Lim, M.

P. Hamm, M. Lim, and R. M. Hochstrasser, J. Phys. Chem. B 102, 6123 (1998).
[CrossRef]

Ling, Y. L.

S. H. Shim, D. B. Strasfeld, Y. L. Ling, and M. T. Zanni, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 104, 14197 (2007).
[CrossRef] [PubMed]

Merchant, K. A.

K. A. Merchant, D. E. Thompson, and M. D. Fayer, Phys. Rev. Lett. 86, 3899 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

Miller, R. J. D.

M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

G. D. Goodno, G. Dadusc, and R. J. D. Miller, J. Opt. Soc. Am. B 15, 1791 (1998).
[CrossRef]

Nelson, K.

Nibbering, E. T. J.

M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Nicodemus, R. A.

Pshenichnikov, M. S.

S. Yeremenko, M. S. Pshenichnikov, and D. A. Wiersma, Chem. Phys. Lett. 369, 107 (2003).
[CrossRef]

Schanz, R.

Shim, S. H.

S. H. Shim, D. B. Strasfeld, Y. L. Ling, and M. T. Zanni, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 104, 14197 (2007).
[CrossRef] [PubMed]

Steinel, T.

J. B. Asbury, T. Steinel, and M. Fayer, J. Lumin. 107, 271 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

Stenger, J.

T. Brixner, J. Stenger, H. M. Vaswani, M. Cho, R. E. Blankenship, and G. R. Fleming, Nature 434, 625 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Strasfeld, D. B.

S. H. Shim, D. B. Strasfeld, Y. L. Ling, and M. T. Zanni, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 104, 14197 (2007).
[CrossRef] [PubMed]

Thompson, D. E.

K. A. Merchant, D. E. Thompson, and M. D. Fayer, Phys. Rev. Lett. 86, 3899 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

Tokmakoff, A.

L. P. DeFlores, R. A. Nicodemus, and A. Tokmakoff, Opt. Lett. 32, 2966 (2007).
[CrossRef] [PubMed]

M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, Phys. Rev. Lett. 90, 047401 (2003).
[CrossRef] [PubMed]

M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, J. Phys. Chem. A 107, 5258 (2003).
[CrossRef]

Vaswani, H. M.

T. Brixner, J. Stenger, H. M. Vaswani, M. Cho, R. E. Blankenship, and G. R. Fleming, Nature 434, 625 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Vaughan, J.

Volkov, V.

Wiersma, D. A.

S. Yeremenko, M. S. Pshenichnikov, and D. A. Wiersma, Chem. Phys. Lett. 369, 107 (2003).
[CrossRef]

Xiong, W.

Yeremenko, S.

S. Yeremenko, M. S. Pshenichnikov, and D. A. Wiersma, Chem. Phys. Lett. 369, 107 (2003).
[CrossRef]

Zanni, M. T.

W. Xiong and M. T. Zanni, Opt. Lett. 33, 1371 (2008).
[CrossRef] [PubMed]

S. H. Shim, D. B. Strasfeld, Y. L. Ling, and M. T. Zanni, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 104, 14197 (2007).
[CrossRef] [PubMed]

M. T. Zanni, N. H. Ge, Y. S. Kim, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 98, 11265 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

M. C. Asplund, M. T. Zanni, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 97, 8219 (2000).
[CrossRef] [PubMed]

Zhang, T.

Annu. Rev. Phys. Chem.

P. Hamm, J. Helbing, and J. Bredenbeck, Annu. Rev. Phys. Chem. 59, 291 (2008).
[CrossRef]

Chem. Phys. Lett.

J. D. Hybl, A. W. Albrecht, S. M. G. Faeder, and D. M. Jonas, Chem. Phys. Lett. 297, 307 (1998).
[CrossRef]

S. Yeremenko, M. S. Pshenichnikov, and D. A. Wiersma, Chem. Phys. Lett. 369, 107 (2003).
[CrossRef]

J. Chem. Phys.

V. Cervetto, J. Helbing, J. Bredenbeck, and P. Hamm, J. Chem. Phys. 121, 5935 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

J. Lumin.

J. B. Asbury, T. Steinel, and M. Fayer, J. Lumin. 107, 271 (2004).
[CrossRef] [PubMed]

J. Opt. Soc. Am. B

J. Phys. Chem. A

M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, J. Phys. Chem. A 107, 5258 (2003).
[CrossRef]

S. M. Gallagher Faeder and D. M. Jonas, J. Phys. Chem. A 103, 10489 (1999).
[CrossRef]

J. Phys. Chem. B

M. Koziński, S. Garrett-Roe, and P. Hamm, J. Phys. Chem. B 112, 7645 (2008).
[CrossRef] [PubMed]

P. Hamm, M. Lim, and R. M. Hochstrasser, J. Phys. Chem. B 102, 6123 (1998).
[CrossRef]

Nature

M. L. Cowan, B. D. Bruner, N. Huse, J. R. Dwyer, B. Chugh, E. T. J. Nibbering, T. Elsaesser, and R. J. D. Miller, Nature 434, 199 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

T. Brixner, J. Stenger, H. M. Vaswani, M. Cho, R. E. Blankenship, and G. R. Fleming, Nature 434, 625 (2005).
[CrossRef] [PubMed]

Opt. Express

Opt. Lett.

Phys. Rev. Lett.

M. Khalil, N. Demirdöven, and A. Tokmakoff, Phys. Rev. Lett. 90, 047401 (2003).
[CrossRef] [PubMed]

K. A. Merchant, D. E. Thompson, and M. D. Fayer, Phys. Rev. Lett. 86, 3899 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

Proc. Natl. Acad. Sci. USA

M. C. Asplund, M. T. Zanni, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 97, 8219 (2000).
[CrossRef] [PubMed]

S. H. Shim, D. B. Strasfeld, Y. L. Ling, and M. T. Zanni, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 104, 14197 (2007).
[CrossRef] [PubMed]

M. T. Zanni, N. H. Ge, Y. S. Kim, and R. M. Hochstrasser, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 98, 11265 (2001).
[CrossRef] [PubMed]

Cited By

OSA participates in CrossRef's Cited-By Linking service. Citing articles from OSA journals and other participating publishers are listed here.

Alert me when this article is cited.


Figures (3)

Fig. 1
Fig. 1

a, Typical CARS geometry used in heterodyne detected 2D-IR spectroscopy. b, Sketch of the interference fringes of beams k 1 and k 2 , as well as of beams k 3 and k LO in the focal plane (left and right halves, respectively, which will be measured in two subsequent scans by blocking the corresponding pulse pair).

Fig. 2
Fig. 2

a, Normalized interferograms of pulse pairs 1 and 2 (gray curve, red online) and of pulse 3 and the local oscillator (black curve, blue online). A Fourier transform of these interferograms reveals the spectrum of the IR pulses (panel b, gray/red curve, taken from the 1-2 pulse pair), as well as the spectral phases φ 1 , 2 and φ 3 , LO (gray/red and black/blue curves, respectively; see panel c). The former is compared to a properly scaled spectrum measured in a conventional grating spectrometer (black line).

Fig. 3
Fig. 3

Purely absorptive 2D-IR spectrum of NMA dissolved in D 2 O measured with the pulses characterized in Fig. 2. Panel a shows the result without any phase correction, while panel b corrects for the φ 1 , 2 φ 3 , LO = 0.20 rad phase mismatch obtained from Fig. 2c. Panels c and d compare the corresponding projections of the 2D spectra onto the probe frequency axis (solid curves) with a reference pump–probe spectrum (dotted curves).

Metrics