Abstract

Poly(triacetylenes) are rodlike molecules with electrons delocalized over a one-dimensional path. We show that they exhibit a power-law dependence of the second-order hyperpolarizability γ on the monomer unit n for short molecules and a smooth saturation toward a linear increase in longer molecules. The power law of γna with a2.5 from dengenerate four-wave mixing and third-harmonic generation measurements is in good agreement with quantum-chemical calculations. The critical conjugation length for saturation in the three cases is shown to be approximately 60 carbon–carbon bonds, which indicates the upper boundary for the electron delocalization in such a one-dimensional molecular wire.

© 1999 Optical Society of America

Full Article  |  PDF Article

References

  • View by:
  • |
  • |
  • |

  1. R. R. Tykwinski, U. Gubler, R. E. Martin, F. Diederich, C. Bosshard, and P. Günter, J. Phys. Chem. B 102, 4451 (1998).
  2. J. L. Brédas, C. Adant, P. Tackx, A. Persoons, and B. M. Pierce, Chem. Rev. 94, 243 (1994).
    [CrossRef]
  3. M. Sheik-Bahae, A. A. Said, T. Wei, D. J. Hagan, and E. W. Van Stryland, IEEE J. Quantum Electron. 26, 760 (1990).
    [CrossRef]
  4. U. Gubler, R. Spreiter, C. Bosshard, P. Günter, R. R. Tykwinski, and F. Diederich, Appl. Phys. Lett. 73, 2396 (1998).
    [CrossRef]
  5. R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
    [CrossRef]
  6. Ch. Bosshard, in Nonlinear Optical Effects and Materials, P. Günter, ed., Springer Series in Optical Sciences (Springer-Verlag, Berlin, 1999).
  7. M. J. S. Dewar, E. G. Zoebisch, E. F. Healy, and J. J. P. Stewart, J. Am. Chem. Soc. 107, 3902 (1985).
    [CrossRef]
  8. J. L. Brédas, R. R. Chance, R. Silbey, G. Nicolas, and Ph. Durand, J. Chem. Phys. 75, 255 (1981).
  9. B. J. Orr and J. F. Ward, Mol. Phys. 20, 513 (1971).
    [CrossRef]
  10. Z. Shuai and J. L. Brédas, Phys. Rev. B 46, 4395 (1992).
    [CrossRef]
  11. I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Dhenaut, J. Zyss, H. H. Fox, R. R. Schrock, and R. J. Silbey, Science 265, 1070 (1994).
    [CrossRef] [PubMed]
  12. G. S. W. Craig, R. E. Cohen, R. R. Schrock, R. J. Silbey, G. Puccetti, I. Ledoux, and J. Zyss, J. Am. Chem. Soc. 115, 860 (1993).
    [CrossRef]
  13. L.-T. Cheng, J. M. Tour, R. Wu, and P. V. Bedworth, Nonlin. Opt. 6, 87 (1993).
  14. M.-T. Zhao, B. P. Singh, and P. N. Prasad, J. Chem. Phys. 89, 5535 (1988).
  15. H. Thienpont, G. L. J. A. Rikken, E. W. Meijer, W. ten Hoeve, and H. Wynberg, Phys. Rev. Lett. 65, 2141 (1990).
    [CrossRef] [PubMed]
  16. T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).
  17. I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Delporte, D. L. Pearson, and J. M. Tour, Chem. Mater. 8, 819 (1996).
    [CrossRef]

1998 (2)

U. Gubler, R. Spreiter, C. Bosshard, P. Günter, R. R. Tykwinski, and F. Diederich, Appl. Phys. Lett. 73, 2396 (1998).
[CrossRef]

R. R. Tykwinski, U. Gubler, R. E. Martin, F. Diederich, C. Bosshard, and P. Günter, J. Phys. Chem. B 102, 4451 (1998).

1997 (1)

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

1996 (1)

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Delporte, D. L. Pearson, and J. M. Tour, Chem. Mater. 8, 819 (1996).
[CrossRef]

1994 (3)

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

J. L. Brédas, C. Adant, P. Tackx, A. Persoons, and B. M. Pierce, Chem. Rev. 94, 243 (1994).
[CrossRef]

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Dhenaut, J. Zyss, H. H. Fox, R. R. Schrock, and R. J. Silbey, Science 265, 1070 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

1993 (2)

G. S. W. Craig, R. E. Cohen, R. R. Schrock, R. J. Silbey, G. Puccetti, I. Ledoux, and J. Zyss, J. Am. Chem. Soc. 115, 860 (1993).
[CrossRef]

L.-T. Cheng, J. M. Tour, R. Wu, and P. V. Bedworth, Nonlin. Opt. 6, 87 (1993).

1992 (1)

Z. Shuai and J. L. Brédas, Phys. Rev. B 46, 4395 (1992).
[CrossRef]

1990 (2)

H. Thienpont, G. L. J. A. Rikken, E. W. Meijer, W. ten Hoeve, and H. Wynberg, Phys. Rev. Lett. 65, 2141 (1990).
[CrossRef] [PubMed]

M. Sheik-Bahae, A. A. Said, T. Wei, D. J. Hagan, and E. W. Van Stryland, IEEE J. Quantum Electron. 26, 760 (1990).
[CrossRef]

1988 (1)

M.-T. Zhao, B. P. Singh, and P. N. Prasad, J. Chem. Phys. 89, 5535 (1988).

1985 (1)

M. J. S. Dewar, E. G. Zoebisch, E. F. Healy, and J. J. P. Stewart, J. Am. Chem. Soc. 107, 3902 (1985).
[CrossRef]

1981 (1)

J. L. Brédas, R. R. Chance, R. Silbey, G. Nicolas, and Ph. Durand, J. Chem. Phys. 75, 255 (1981).

1971 (1)

B. J. Orr and J. F. Ward, Mol. Phys. 20, 513 (1971).
[CrossRef]

Adant, C.

J. L. Brédas, C. Adant, P. Tackx, A. Persoons, and B. M. Pierce, Chem. Rev. 94, 243 (1994).
[CrossRef]

Bedworth, P. V.

L.-T. Cheng, J. M. Tour, R. Wu, and P. V. Bedworth, Nonlin. Opt. 6, 87 (1993).

Bjornholm, T.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Bosshard, C.

R. R. Tykwinski, U. Gubler, R. E. Martin, F. Diederich, C. Bosshard, and P. Günter, J. Phys. Chem. B 102, 4451 (1998).

U. Gubler, R. Spreiter, C. Bosshard, P. Günter, R. R. Tykwinski, and F. Diederich, Appl. Phys. Lett. 73, 2396 (1998).
[CrossRef]

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

Bosshard, Ch.

Ch. Bosshard, in Nonlinear Optical Effects and Materials, P. Günter, ed., Springer Series in Optical Sciences (Springer-Verlag, Berlin, 1999).

Boudon, C.

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

Brédas, J. L.

J. L. Brédas, C. Adant, P. Tackx, A. Persoons, and B. M. Pierce, Chem. Rev. 94, 243 (1994).
[CrossRef]

Z. Shuai and J. L. Brédas, Phys. Rev. B 46, 4395 (1992).
[CrossRef]

J. L. Brédas, R. R. Chance, R. Silbey, G. Nicolas, and Ph. Durand, J. Chem. Phys. 75, 255 (1981).

Brédas, J.-L.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Cava, M. P.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Chance, R. R.

J. L. Brédas, R. R. Chance, R. Silbey, G. Nicolas, and Ph. Durand, J. Chem. Phys. 75, 255 (1981).

Cheng, L.-T.

L.-T. Cheng, J. M. Tour, R. Wu, and P. V. Bedworth, Nonlin. Opt. 6, 87 (1993).

Cohen, R. E.

G. S. W. Craig, R. E. Cohen, R. R. Schrock, R. J. Silbey, G. Puccetti, I. Ledoux, and J. Zyss, J. Am. Chem. Soc. 115, 860 (1993).
[CrossRef]

Craig, G. S. W.

G. S. W. Craig, R. E. Cohen, R. R. Schrock, R. J. Silbey, G. Puccetti, I. Ledoux, and J. Zyss, J. Am. Chem. Soc. 115, 860 (1993).
[CrossRef]

Dehu, C.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Delporte, C.

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Delporte, D. L. Pearson, and J. M. Tour, Chem. Mater. 8, 819 (1996).
[CrossRef]

Dewar, M. J. S.

M. J. S. Dewar, E. G. Zoebisch, E. F. Healy, and J. J. P. Stewart, J. Am. Chem. Soc. 107, 3902 (1985).
[CrossRef]

Dhenaut, C.

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Dhenaut, J. Zyss, H. H. Fox, R. R. Schrock, and R. J. Silbey, Science 265, 1070 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

Diederich, F.

U. Gubler, R. Spreiter, C. Bosshard, P. Günter, R. R. Tykwinski, and F. Diederich, Appl. Phys. Lett. 73, 2396 (1998).
[CrossRef]

R. R. Tykwinski, U. Gubler, R. E. Martin, F. Diederich, C. Bosshard, and P. Günter, J. Phys. Chem. B 102, 4451 (1998).

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

Durand, Ph.

J. L. Brédas, R. R. Chance, R. Silbey, G. Nicolas, and Ph. Durand, J. Chem. Phys. 75, 255 (1981).

Fischer, E.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Fox, H. H.

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Dhenaut, J. Zyss, H. H. Fox, R. R. Schrock, and R. J. Silbey, Science 265, 1070 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

Geisler, T.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Gisselbrecht, J.-P.

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

Gramlich, V.

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

Gross, M.

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

Gubler, U.

R. R. Tykwinski, U. Gubler, R. E. Martin, F. Diederich, C. Bosshard, and P. Günter, J. Phys. Chem. B 102, 4451 (1998).

U. Gubler, R. Spreiter, C. Bosshard, P. Günter, R. R. Tykwinski, and F. Diederich, Appl. Phys. Lett. 73, 2396 (1998).
[CrossRef]

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

Günter, P.

U. Gubler, R. Spreiter, C. Bosshard, P. Günter, R. R. Tykwinski, and F. Diederich, Appl. Phys. Lett. 73, 2396 (1998).
[CrossRef]

R. R. Tykwinski, U. Gubler, R. E. Martin, F. Diederich, C. Bosshard, and P. Günter, J. Phys. Chem. B 102, 4451 (1998).

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

Hagan, D. J.

M. Sheik-Bahae, A. A. Said, T. Wei, D. J. Hagan, and E. W. Van Stryland, IEEE J. Quantum Electron. 26, 760 (1990).
[CrossRef]

Healy, E. F.

M. J. S. Dewar, E. G. Zoebisch, E. F. Healy, and J. J. P. Stewart, J. Am. Chem. Soc. 107, 3902 (1985).
[CrossRef]

Larsen, J.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Ledoux, I.

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Delporte, D. L. Pearson, and J. M. Tour, Chem. Mater. 8, 819 (1996).
[CrossRef]

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Dhenaut, J. Zyss, H. H. Fox, R. R. Schrock, and R. J. Silbey, Science 265, 1070 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

G. S. W. Craig, R. E. Cohen, R. R. Schrock, R. J. Silbey, G. Puccetti, I. Ledoux, and J. Zyss, J. Am. Chem. Soc. 115, 860 (1993).
[CrossRef]

Martin, R. E.

R. R. Tykwinski, U. Gubler, R. E. Martin, F. Diederich, C. Bosshard, and P. Günter, J. Phys. Chem. B 102, 4451 (1998).

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

Meijer, E. W.

H. Thienpont, G. L. J. A. Rikken, E. W. Meijer, W. ten Hoeve, and H. Wynberg, Phys. Rev. Lett. 65, 2141 (1990).
[CrossRef] [PubMed]

Metzger, R. M.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Nicolas, G.

J. L. Brédas, R. R. Chance, R. Silbey, G. Nicolas, and Ph. Durand, J. Chem. Phys. 75, 255 (1981).

Nugara, P. N.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Orr, B. J.

B. J. Orr and J. F. Ward, Mol. Phys. 20, 513 (1971).
[CrossRef]

Pearson, D. L.

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Delporte, D. L. Pearson, and J. M. Tour, Chem. Mater. 8, 819 (1996).
[CrossRef]

Persoons, A.

J. L. Brédas, C. Adant, P. Tackx, A. Persoons, and B. M. Pierce, Chem. Rev. 94, 243 (1994).
[CrossRef]

Petersen, J. C.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Pierce, B. M.

J. L. Brédas, C. Adant, P. Tackx, A. Persoons, and B. M. Pierce, Chem. Rev. 94, 243 (1994).
[CrossRef]

Prasad, P. N.

M.-T. Zhao, B. P. Singh, and P. N. Prasad, J. Chem. Phys. 89, 5535 (1988).

Puccetti, G.

G. S. W. Craig, R. E. Cohen, R. R. Schrock, R. J. Silbey, G. Puccetti, I. Ledoux, and J. Zyss, J. Am. Chem. Soc. 115, 860 (1993).
[CrossRef]

Rikken, G. L. J. A.

H. Thienpont, G. L. J. A. Rikken, E. W. Meijer, W. ten Hoeve, and H. Wynberg, Phys. Rev. Lett. 65, 2141 (1990).
[CrossRef] [PubMed]

Said, A. A.

M. Sheik-Bahae, A. A. Said, T. Wei, D. J. Hagan, and E. W. Van Stryland, IEEE J. Quantum Electron. 26, 760 (1990).
[CrossRef]

Samuel, I. D. W.

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Delporte, D. L. Pearson, and J. M. Tour, Chem. Mater. 8, 819 (1996).
[CrossRef]

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Dhenaut, J. Zyss, H. H. Fox, R. R. Schrock, and R. J. Silbey, Science 265, 1070 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

Schrock, R. R.

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Dhenaut, J. Zyss, H. H. Fox, R. R. Schrock, and R. J. Silbey, Science 265, 1070 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

G. S. W. Craig, R. E. Cohen, R. R. Schrock, R. J. Silbey, G. Puccetti, I. Ledoux, and J. Zyss, J. Am. Chem. Soc. 115, 860 (1993).
[CrossRef]

Sheik-Bahae, M.

M. Sheik-Bahae, A. A. Said, T. Wei, D. J. Hagan, and E. W. Van Stryland, IEEE J. Quantum Electron. 26, 760 (1990).
[CrossRef]

Shuai, Z.

Z. Shuai and J. L. Brédas, Phys. Rev. B 46, 4395 (1992).
[CrossRef]

Silbey, R.

J. L. Brédas, R. R. Chance, R. Silbey, G. Nicolas, and Ph. Durand, J. Chem. Phys. 75, 255 (1981).

Silbey, R. J.

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Dhenaut, J. Zyss, H. H. Fox, R. R. Schrock, and R. J. Silbey, Science 265, 1070 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

G. S. W. Craig, R. E. Cohen, R. R. Schrock, R. J. Silbey, G. Puccetti, I. Ledoux, and J. Zyss, J. Am. Chem. Soc. 115, 860 (1993).
[CrossRef]

Singh, B. P.

M.-T. Zhao, B. P. Singh, and P. N. Prasad, J. Chem. Phys. 89, 5535 (1988).

Spreiter, R.

U. Gubler, R. Spreiter, C. Bosshard, P. Günter, R. R. Tykwinski, and F. Diederich, Appl. Phys. Lett. 73, 2396 (1998).
[CrossRef]

Stewart, J. J. P.

M. J. S. Dewar, E. G. Zoebisch, E. F. Healy, and J. J. P. Stewart, J. Am. Chem. Soc. 107, 3902 (1985).
[CrossRef]

Tackx, P.

J. L. Brédas, C. Adant, P. Tackx, A. Persoons, and B. M. Pierce, Chem. Rev. 94, 243 (1994).
[CrossRef]

ten Hoeve, W.

H. Thienpont, G. L. J. A. Rikken, E. W. Meijer, W. ten Hoeve, and H. Wynberg, Phys. Rev. Lett. 65, 2141 (1990).
[CrossRef] [PubMed]

Thienpont, H.

H. Thienpont, G. L. J. A. Rikken, E. W. Meijer, W. ten Hoeve, and H. Wynberg, Phys. Rev. Lett. 65, 2141 (1990).
[CrossRef] [PubMed]

Tormos, G. V.

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

Tour, J. M.

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Delporte, D. L. Pearson, and J. M. Tour, Chem. Mater. 8, 819 (1996).
[CrossRef]

L.-T. Cheng, J. M. Tour, R. Wu, and P. V. Bedworth, Nonlin. Opt. 6, 87 (1993).

Tykwinski, R. R.

R. R. Tykwinski, U. Gubler, R. E. Martin, F. Diederich, C. Bosshard, and P. Günter, J. Phys. Chem. B 102, 4451 (1998).

U. Gubler, R. Spreiter, C. Bosshard, P. Günter, R. R. Tykwinski, and F. Diederich, Appl. Phys. Lett. 73, 2396 (1998).
[CrossRef]

Van Stryland, E. W.

M. Sheik-Bahae, A. A. Said, T. Wei, D. J. Hagan, and E. W. Van Stryland, IEEE J. Quantum Electron. 26, 760 (1990).
[CrossRef]

Ward, J. F.

B. J. Orr and J. F. Ward, Mol. Phys. 20, 513 (1971).
[CrossRef]

Wei, T.

M. Sheik-Bahae, A. A. Said, T. Wei, D. J. Hagan, and E. W. Van Stryland, IEEE J. Quantum Electron. 26, 760 (1990).
[CrossRef]

Wu, R.

L.-T. Cheng, J. M. Tour, R. Wu, and P. V. Bedworth, Nonlin. Opt. 6, 87 (1993).

Wynberg, H.

H. Thienpont, G. L. J. A. Rikken, E. W. Meijer, W. ten Hoeve, and H. Wynberg, Phys. Rev. Lett. 65, 2141 (1990).
[CrossRef] [PubMed]

Zhao, M.-T.

M.-T. Zhao, B. P. Singh, and P. N. Prasad, J. Chem. Phys. 89, 5535 (1988).

Zoebisch, E. G.

M. J. S. Dewar, E. G. Zoebisch, E. F. Healy, and J. J. P. Stewart, J. Am. Chem. Soc. 107, 3902 (1985).
[CrossRef]

Zyss, J.

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Dhenaut, J. Zyss, H. H. Fox, R. R. Schrock, and R. J. Silbey, Science 265, 1070 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

G. S. W. Craig, R. E. Cohen, R. R. Schrock, R. J. Silbey, G. Puccetti, I. Ledoux, and J. Zyss, J. Am. Chem. Soc. 115, 860 (1993).
[CrossRef]

Appl. Phys. Lett. (1)

U. Gubler, R. Spreiter, C. Bosshard, P. Günter, R. R. Tykwinski, and F. Diederich, Appl. Phys. Lett. 73, 2396 (1998).
[CrossRef]

Chem. Eur. J. (1)

R. E. Martin, U. Gubler, C. Boudon, V. Gramlich, C. Bosshard, J.-P. Gisselbrecht, P. Günter, M. Gross, and F. Diederich, Chem. Eur. J. 3, 1505 (1997).
[CrossRef]

Chem. Mater. (1)

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Delporte, D. L. Pearson, and J. M. Tour, Chem. Mater. 8, 819 (1996).
[CrossRef]

Chem. Rev. (1)

J. L. Brédas, C. Adant, P. Tackx, A. Persoons, and B. M. Pierce, Chem. Rev. 94, 243 (1994).
[CrossRef]

IEEE J. Quantum Electron. (1)

M. Sheik-Bahae, A. A. Said, T. Wei, D. J. Hagan, and E. W. Van Stryland, IEEE J. Quantum Electron. 26, 760 (1990).
[CrossRef]

J. Am. Chem. Soc. (2)

M. J. S. Dewar, E. G. Zoebisch, E. F. Healy, and J. J. P. Stewart, J. Am. Chem. Soc. 107, 3902 (1985).
[CrossRef]

G. S. W. Craig, R. E. Cohen, R. R. Schrock, R. J. Silbey, G. Puccetti, I. Ledoux, and J. Zyss, J. Am. Chem. Soc. 115, 860 (1993).
[CrossRef]

J. Chem. Phys. (2)

M.-T. Zhao, B. P. Singh, and P. N. Prasad, J. Chem. Phys. 89, 5535 (1988).

J. L. Brédas, R. R. Chance, R. Silbey, G. Nicolas, and Ph. Durand, J. Chem. Phys. 75, 255 (1981).

J. Phys. Chem. (1)

T. Geisler, J. C. Petersen, T. Bjornholm, E. Fischer, J. Larsen, C. Dehu, J.-L. Brédas, G. V. Tormos, P. N. Nugara, M. P. Cava, and R. M. Metzger, J. Phys. Chem. 98, 10102 (1994).

J. Phys. Chem. B (1)

R. R. Tykwinski, U. Gubler, R. E. Martin, F. Diederich, C. Bosshard, and P. Günter, J. Phys. Chem. B 102, 4451 (1998).

Mol. Phys. (1)

B. J. Orr and J. F. Ward, Mol. Phys. 20, 513 (1971).
[CrossRef]

Nonlin. Opt. (1)

L.-T. Cheng, J. M. Tour, R. Wu, and P. V. Bedworth, Nonlin. Opt. 6, 87 (1993).

Phys. Rev. B (1)

Z. Shuai and J. L. Brédas, Phys. Rev. B 46, 4395 (1992).
[CrossRef]

Phys. Rev. Lett. (1)

H. Thienpont, G. L. J. A. Rikken, E. W. Meijer, W. ten Hoeve, and H. Wynberg, Phys. Rev. Lett. 65, 2141 (1990).
[CrossRef] [PubMed]

Science (1)

I. D. W. Samuel, I. Ledoux, C. Dhenaut, J. Zyss, H. H. Fox, R. R. Schrock, and R. J. Silbey, Science 265, 1070 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

Other (1)

Ch. Bosshard, in Nonlinear Optical Effects and Materials, P. Günter, ed., Springer Series in Optical Sciences (Springer-Verlag, Berlin, 1999).

Cited By

OSA participates in CrossRef's Cited-By Linking service. Citing articles from OSA journals and other participating publishers are listed here.

Alert me when this article is cited.


Figures (3)

Fig. 1
Fig. 1

Structure of the poly(triacetylene) investigated here. The lateral, solubility-providing Me2tertBuSiOCH2 groups are not in conjugation with the backbone. The Et3Si end groups are electronically neutral and do not act as electron-withdrawing or -releasing moieties.

Fig. 2
Fig. 2

The absorption of the PTA rods shifts batho-chromically to longer wavelengths with increased number of monomer units n. The shift stops near 10 monomer units. The doubled DFWM frequency (523.5 nm) and the third harmonic of the THG experiment (635.7 nm) are clearly in the transparency range.

Fig. 3
Fig. 3

The third-order polarizabilities of the polytriacetylene molecules show a power-law increase for short oligomeric lengths with smooth saturation near 10 monomer units for DFWM γn2.46±0.10, THG γn2.64±0.20, and quantum-chemical calculations for n ranging from 5 to 16. In the saturation regime the nonlinearity increases linearly on backbone elongation.

Tables (1)

Tables Icon

Table 1 Second-Order Hyperpolarizabilities γ versus Number of Monomer Units n of Poly(triacetylenes) Measured by DFWM and THG (Experimental Error, 10%) and Calculated Quantum Mechanicallya

Equations (4)

Equations on this page are rendered with MathJax. Learn more.

γ=γmna.
p˜i=μi+0αijE˜j+βijkE˜jE˜k+γijklE˜jE˜kE˜l+,
pDFWMω=302γ-ω,ω,-ω,ωE1E2E3,
pTHG3ω=04γ-3ω,ω,ω,ωE3,

Metrics