Abstract

We show that ultrasensitive microdroplet-stream fluorescence techniques combined with surfactant forms of Rhodamine dyes can be used to probe single molecules on the surfaces of spherical microcavities. Individual octadecyl Rhodamine B molecules, shown previously by ensemble measurements to be localized and oriented at the surfaces of liquid microspheres, were spatially photoselected primarily along great circles lying perpendicular or parallel to the detection axis by use of polarized laser excitation. A polarization dependence is observed in the distribution of single-molecule fluorescence amplitudes that can be interpreted qualitatively in terms of position-dependent fluorescence-collection efficiencies.

© 1998 Optical Society of America

Full Article  |  PDF Article

References

  • View by:
  • |
  • |
  • |

  1. S. X. Qian, R. K. Chang, J. B. Snow, and H. M. Tzeng, Science 231, 486 (1986); J. Popp, M. H. Fields, and R. K. Chang, Opt. Lett. 22, 139 (1997).
    [CrossRef] [PubMed]
  2. H.-B. Lin, J. D. Eversole, C. D. Merrit, and A. J. Campillo, Phys. Rev. A 45, 6756 (1992).
    [CrossRef] [PubMed]
  3. M. D. Barnes, W. B. Whitten, S. Arnold, and J. M. Ramsey, J. Chem. Phys. 97, 7842 (1992).
    [CrossRef]
  4. M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, S. Arnold, and S. Holler, Phys. Rev. Lett. 76, 3931 (1996).
    [CrossRef] [PubMed]
  5. S. Arnold, S. Holler, J. H. Li, A. Serpenguzel, W. F. Aufferman, and S. C. Hill, Opt. Lett. 20, 773 (1995).
    [CrossRef] [PubMed]
  6. S. Arnold, S. Holler, N. L. Goddard, and G. Griffel, Opt. Lett. 22, 1452 (1997).
    [CrossRef]
  7. G. Rempe, H. Walther, and N. Klein, Phys. Rev. Lett. 58, 353 (1987).
    [CrossRef] [PubMed]
  8. M. Brune, F. Schmidt-Kaler, A. Maali, J. Dreyer, E. Hagley, J. M. Raimond, and S. Haroche, Phys. Rev. Lett. 76, 1800 (1996).
    [CrossRef] [PubMed]
  9. R. J. Thompson, G. Rempe, and H. J. Kimble, Phys. Rev. Lett. 68, 1132 (1992).
    [CrossRef] [PubMed]
  10. K. An, J. J. Childs, R. R. Dasari, and M. S. Feld, Phys. Rev. Lett. 73, 3375 (1994).
    [CrossRef] [PubMed]
  11. H. Mabuchi, Q. A. Turchette, M. S. Chapman, and H. J. Kimble, Opt. Lett. 21, 1393 (1996).
    [CrossRef] [PubMed]
  12. D. J. Norris, M. Kuwata-Gonokami, and W. E. Moerner, Appl. Phys. Lett. 71, 297 (1997).
    [CrossRef]
  13. M. D. Barnes, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 67, A418 (1995).
    [CrossRef]
  14. P. M. Goodwin, W. P. Ambrose, and R. A. Keller, Acc. Chem. Res. 29, 607 (1996).
    [CrossRef]
  15. M. D. Barnes, N. Lermer, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, and S. C. Hill, Opt. Lett. 22, 1265 (1997).
    [CrossRef] [PubMed]
  16. N. Lermer, M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 69, 2115 (1997).
    [CrossRef] [PubMed]
  17. S. C. Hill, H. I. Salaheen, M. D. Barnes, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Appl. Opt. 35, 6278 (1996).
    [CrossRef] [PubMed]

1997 (4)

D. J. Norris, M. Kuwata-Gonokami, and W. E. Moerner, Appl. Phys. Lett. 71, 297 (1997).
[CrossRef]

N. Lermer, M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 69, 2115 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, N. Lermer, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, and S. C. Hill, Opt. Lett. 22, 1265 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

S. Arnold, S. Holler, N. L. Goddard, and G. Griffel, Opt. Lett. 22, 1452 (1997).
[CrossRef]

1996 (5)

H. Mabuchi, Q. A. Turchette, M. S. Chapman, and H. J. Kimble, Opt. Lett. 21, 1393 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

S. C. Hill, H. I. Salaheen, M. D. Barnes, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Appl. Opt. 35, 6278 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, S. Arnold, and S. Holler, Phys. Rev. Lett. 76, 3931 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

M. Brune, F. Schmidt-Kaler, A. Maali, J. Dreyer, E. Hagley, J. M. Raimond, and S. Haroche, Phys. Rev. Lett. 76, 1800 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

P. M. Goodwin, W. P. Ambrose, and R. A. Keller, Acc. Chem. Res. 29, 607 (1996).
[CrossRef]

1995 (2)

1994 (1)

K. An, J. J. Childs, R. R. Dasari, and M. S. Feld, Phys. Rev. Lett. 73, 3375 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

1992 (3)

R. J. Thompson, G. Rempe, and H. J. Kimble, Phys. Rev. Lett. 68, 1132 (1992).
[CrossRef] [PubMed]

H.-B. Lin, J. D. Eversole, C. D. Merrit, and A. J. Campillo, Phys. Rev. A 45, 6756 (1992).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, W. B. Whitten, S. Arnold, and J. M. Ramsey, J. Chem. Phys. 97, 7842 (1992).
[CrossRef]

1987 (1)

G. Rempe, H. Walther, and N. Klein, Phys. Rev. Lett. 58, 353 (1987).
[CrossRef] [PubMed]

1986 (1)

S. X. Qian, R. K. Chang, J. B. Snow, and H. M. Tzeng, Science 231, 486 (1986); J. Popp, M. H. Fields, and R. K. Chang, Opt. Lett. 22, 139 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

Ambrose, W. P.

P. M. Goodwin, W. P. Ambrose, and R. A. Keller, Acc. Chem. Res. 29, 607 (1996).
[CrossRef]

An, K.

K. An, J. J. Childs, R. R. Dasari, and M. S. Feld, Phys. Rev. Lett. 73, 3375 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

Arnold, S.

S. Arnold, S. Holler, N. L. Goddard, and G. Griffel, Opt. Lett. 22, 1452 (1997).
[CrossRef]

M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, S. Arnold, and S. Holler, Phys. Rev. Lett. 76, 3931 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

S. Arnold, S. Holler, J. H. Li, A. Serpenguzel, W. F. Aufferman, and S. C. Hill, Opt. Lett. 20, 773 (1995).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, W. B. Whitten, S. Arnold, and J. M. Ramsey, J. Chem. Phys. 97, 7842 (1992).
[CrossRef]

Aufferman, W. F.

Barnes, M. D.

M. D. Barnes, N. Lermer, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, and S. C. Hill, Opt. Lett. 22, 1265 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

N. Lermer, M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 69, 2115 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, S. Arnold, and S. Holler, Phys. Rev. Lett. 76, 3931 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

S. C. Hill, H. I. Salaheen, M. D. Barnes, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Appl. Opt. 35, 6278 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 67, A418 (1995).
[CrossRef]

M. D. Barnes, W. B. Whitten, S. Arnold, and J. M. Ramsey, J. Chem. Phys. 97, 7842 (1992).
[CrossRef]

Brune, M.

M. Brune, F. Schmidt-Kaler, A. Maali, J. Dreyer, E. Hagley, J. M. Raimond, and S. Haroche, Phys. Rev. Lett. 76, 1800 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

Campillo, A. J.

H.-B. Lin, J. D. Eversole, C. D. Merrit, and A. J. Campillo, Phys. Rev. A 45, 6756 (1992).
[CrossRef] [PubMed]

Chang, R. K.

S. X. Qian, R. K. Chang, J. B. Snow, and H. M. Tzeng, Science 231, 486 (1986); J. Popp, M. H. Fields, and R. K. Chang, Opt. Lett. 22, 139 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

Chapman, M. S.

Childs, J. J.

K. An, J. J. Childs, R. R. Dasari, and M. S. Feld, Phys. Rev. Lett. 73, 3375 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

Dasari, R. R.

K. An, J. J. Childs, R. R. Dasari, and M. S. Feld, Phys. Rev. Lett. 73, 3375 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

Dreyer, J.

M. Brune, F. Schmidt-Kaler, A. Maali, J. Dreyer, E. Hagley, J. M. Raimond, and S. Haroche, Phys. Rev. Lett. 76, 1800 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

Eversole, J. D.

H.-B. Lin, J. D. Eversole, C. D. Merrit, and A. J. Campillo, Phys. Rev. A 45, 6756 (1992).
[CrossRef] [PubMed]

Feld, M. S.

K. An, J. J. Childs, R. R. Dasari, and M. S. Feld, Phys. Rev. Lett. 73, 3375 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

Goddard, N. L.

Goodwin, P. M.

P. M. Goodwin, W. P. Ambrose, and R. A. Keller, Acc. Chem. Res. 29, 607 (1996).
[CrossRef]

Griffel, G.

Hagley, E.

M. Brune, F. Schmidt-Kaler, A. Maali, J. Dreyer, E. Hagley, J. M. Raimond, and S. Haroche, Phys. Rev. Lett. 76, 1800 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

Haroche, S.

M. Brune, F. Schmidt-Kaler, A. Maali, J. Dreyer, E. Hagley, J. M. Raimond, and S. Haroche, Phys. Rev. Lett. 76, 1800 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

Hill, S. C.

Holler, S.

Keller, R. A.

P. M. Goodwin, W. P. Ambrose, and R. A. Keller, Acc. Chem. Res. 29, 607 (1996).
[CrossRef]

Kimble, H. J.

Klein, N.

G. Rempe, H. Walther, and N. Klein, Phys. Rev. Lett. 58, 353 (1987).
[CrossRef] [PubMed]

Kung, C.-Y.

N. Lermer, M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 69, 2115 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, N. Lermer, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, and S. C. Hill, Opt. Lett. 22, 1265 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, S. Arnold, and S. Holler, Phys. Rev. Lett. 76, 3931 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

Kuwata-Gonokami, M.

D. J. Norris, M. Kuwata-Gonokami, and W. E. Moerner, Appl. Phys. Lett. 71, 297 (1997).
[CrossRef]

Lermer, N.

N. Lermer, M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 69, 2115 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, N. Lermer, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, and S. C. Hill, Opt. Lett. 22, 1265 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

Li, J. H.

Lin, H.-B.

H.-B. Lin, J. D. Eversole, C. D. Merrit, and A. J. Campillo, Phys. Rev. A 45, 6756 (1992).
[CrossRef] [PubMed]

Maali, A.

M. Brune, F. Schmidt-Kaler, A. Maali, J. Dreyer, E. Hagley, J. M. Raimond, and S. Haroche, Phys. Rev. Lett. 76, 1800 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

Mabuchi, H.

Merrit, C. D.

H.-B. Lin, J. D. Eversole, C. D. Merrit, and A. J. Campillo, Phys. Rev. A 45, 6756 (1992).
[CrossRef] [PubMed]

Moerner, W. E.

D. J. Norris, M. Kuwata-Gonokami, and W. E. Moerner, Appl. Phys. Lett. 71, 297 (1997).
[CrossRef]

Norris, D. J.

D. J. Norris, M. Kuwata-Gonokami, and W. E. Moerner, Appl. Phys. Lett. 71, 297 (1997).
[CrossRef]

Qian, S. X.

S. X. Qian, R. K. Chang, J. B. Snow, and H. M. Tzeng, Science 231, 486 (1986); J. Popp, M. H. Fields, and R. K. Chang, Opt. Lett. 22, 139 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

Raimond, J. M.

M. Brune, F. Schmidt-Kaler, A. Maali, J. Dreyer, E. Hagley, J. M. Raimond, and S. Haroche, Phys. Rev. Lett. 76, 1800 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

Ramsey, J. M.

M. D. Barnes, N. Lermer, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, and S. C. Hill, Opt. Lett. 22, 1265 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

N. Lermer, M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 69, 2115 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, S. Arnold, and S. Holler, Phys. Rev. Lett. 76, 3931 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

S. C. Hill, H. I. Salaheen, M. D. Barnes, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Appl. Opt. 35, 6278 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 67, A418 (1995).
[CrossRef]

M. D. Barnes, W. B. Whitten, S. Arnold, and J. M. Ramsey, J. Chem. Phys. 97, 7842 (1992).
[CrossRef]

Rempe, G.

R. J. Thompson, G. Rempe, and H. J. Kimble, Phys. Rev. Lett. 68, 1132 (1992).
[CrossRef] [PubMed]

G. Rempe, H. Walther, and N. Klein, Phys. Rev. Lett. 58, 353 (1987).
[CrossRef] [PubMed]

Salaheen, H. I.

Schmidt-Kaler, F.

M. Brune, F. Schmidt-Kaler, A. Maali, J. Dreyer, E. Hagley, J. M. Raimond, and S. Haroche, Phys. Rev. Lett. 76, 1800 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

Serpenguzel, A.

Snow, J. B.

S. X. Qian, R. K. Chang, J. B. Snow, and H. M. Tzeng, Science 231, 486 (1986); J. Popp, M. H. Fields, and R. K. Chang, Opt. Lett. 22, 139 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

Thompson, R. J.

R. J. Thompson, G. Rempe, and H. J. Kimble, Phys. Rev. Lett. 68, 1132 (1992).
[CrossRef] [PubMed]

Turchette, Q. A.

Tzeng, H. M.

S. X. Qian, R. K. Chang, J. B. Snow, and H. M. Tzeng, Science 231, 486 (1986); J. Popp, M. H. Fields, and R. K. Chang, Opt. Lett. 22, 139 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

Walther, H.

G. Rempe, H. Walther, and N. Klein, Phys. Rev. Lett. 58, 353 (1987).
[CrossRef] [PubMed]

Whitten, W. B.

M. D. Barnes, N. Lermer, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, and S. C. Hill, Opt. Lett. 22, 1265 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

N. Lermer, M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 69, 2115 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, S. Arnold, and S. Holler, Phys. Rev. Lett. 76, 3931 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

S. C. Hill, H. I. Salaheen, M. D. Barnes, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Appl. Opt. 35, 6278 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 67, A418 (1995).
[CrossRef]

M. D. Barnes, W. B. Whitten, S. Arnold, and J. M. Ramsey, J. Chem. Phys. 97, 7842 (1992).
[CrossRef]

Acc. Chem. Res. (1)

P. M. Goodwin, W. P. Ambrose, and R. A. Keller, Acc. Chem. Res. 29, 607 (1996).
[CrossRef]

Anal. Chem. (2)

N. Lermer, M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 69, 2115 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

M. D. Barnes, W. B. Whitten, and J. M. Ramsey, Anal. Chem. 67, A418 (1995).
[CrossRef]

Appl. Opt. (1)

Appl. Phys. Lett. (1)

D. J. Norris, M. Kuwata-Gonokami, and W. E. Moerner, Appl. Phys. Lett. 71, 297 (1997).
[CrossRef]

J. Chem. Phys. (1)

M. D. Barnes, W. B. Whitten, S. Arnold, and J. M. Ramsey, J. Chem. Phys. 97, 7842 (1992).
[CrossRef]

Opt. Lett. (4)

Phys. Rev. A (1)

H.-B. Lin, J. D. Eversole, C. D. Merrit, and A. J. Campillo, Phys. Rev. A 45, 6756 (1992).
[CrossRef] [PubMed]

Phys. Rev. Lett. (5)

M. D. Barnes, C.-Y. Kung, W. B. Whitten, J. M. Ramsey, S. Arnold, and S. Holler, Phys. Rev. Lett. 76, 3931 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

G. Rempe, H. Walther, and N. Klein, Phys. Rev. Lett. 58, 353 (1987).
[CrossRef] [PubMed]

M. Brune, F. Schmidt-Kaler, A. Maali, J. Dreyer, E. Hagley, J. M. Raimond, and S. Haroche, Phys. Rev. Lett. 76, 1800 (1996).
[CrossRef] [PubMed]

R. J. Thompson, G. Rempe, and H. J. Kimble, Phys. Rev. Lett. 68, 1132 (1992).
[CrossRef] [PubMed]

K. An, J. J. Childs, R. R. Dasari, and M. S. Feld, Phys. Rev. Lett. 73, 3375 (1994).
[CrossRef] [PubMed]

Science (1)

S. X. Qian, R. K. Chang, J. B. Snow, and H. M. Tzeng, Science 231, 486 (1986); J. Popp, M. H. Fields, and R. K. Chang, Opt. Lett. 22, 139 (1997).
[CrossRef] [PubMed]

Cited By

OSA participates in CrossRef's Cited-By Linking service. Citing articles from OSA journals and other participating publishers are listed here.

Alert me when this article is cited.


Figures (3)

Fig. 1
Fig. 1

Illustration of detection geometry and Mie-theory calculation of the squared magnitude of the electric-field component tangential to the surface of the sphere. A thresholding operation was applied to the color levels (red/white is maximum) to enhance contrast in the lower-intensity regions.

Fig. 2
Fig. 2

Comparison of fluorescence signals from droplets made from 50-fM ODRB in 1% glycerol/water (40µm initial droplet diameter). Each data set is referenced to the mean background level, and the horizontal dashed lines indicate a 3σ threshold above mean background levels. PMT, photomultiplier tube.

Fig. 3
Fig. 3

Comparison of 50-fm ODRB and 85-fm Rhodamine B single-molecule fluorescence amplitude distributions as a function of laser polarization. The solid curves are fits to the experimental distributions modeled as a superposition of a Gaussian background (all referenced to the same mean background level) and exponential fluorescence-amplitude probability distributions.

Metrics