Abstract

Parametric three-photon interaction provides continuously tunable ultrashort pulses in extended spectral regions from the UV to the mid-IR. We focus on parametric systems operating in the pulsed mode. Optical parametric oscillators pumped by intense microsecond trains of subpicosecond pulses exhibit favorable properties. We present data on a pulsed optical parametric oscillator that has a wide tuning range from 0.7 to 1.8 μm, a conversion efficiency of a few percent, and a minimum pulse duration of as low as 65 fs. Larger tuning ranges are covered by subsequent downconversion or parametric amplification. We discuss the generation of ≲1-ps pulses at wavelengths between 2 and 18 μm. Finally, the potential of parametrically generated IR pulses is demonstrated by several applications.

© 1993 Optical Society of America

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Figures (12)

Fig. 1
Fig. 1

Evolution of the duration ts/tp (left-hand ordinate scale) and the circulating signal energy (right-hand ordinate scale) of the parametric pulse for a practically loss-free doubly resonant OPO as a function of the round trips M. One achieves a minimum pulse duration after ~80 round trips with a shortening factor of ~3 for an energy conversion of a few thousandths.

Fig. 2
Fig. 2

Influence of the cavity loss L on the minimum pulse duration tmin/tp after ~80 round trips on the asymptotic pulse duration, tas/tp, and on the output energy (solid curve, right-hand ordinate scale). The net amplification per cavity pass is held constant. The pulse duration declines for increasing losses while the output energy is rising.

Fig. 3
Fig. 3

Influence of the group-velocity mismatch on the parametric pulse generation in an OPO. (a) The minimum (tmin/tp) and asymptotic (tas/tp) pulse durations and the necessary pump-intensity level (solid curve, right-hand ordinate scale) are plotted versus group delay δs = δi. The curves are calculated for Li = Ls = 0.9, tp = 1.4 ps, and a crystal length of 0.5 cm. Optimum pulse shortening with simultaneous high energy conversion occurs for 0.6 < δz0/tp < 0.8. (b) The results for the minimum (tmin/tp) and asymptotic (tas/tp) pulse duration, the asymptotic idler-pulse duration, (ti,as), and the necessary pump-intensity level (solid curve, right-hand ordinate scale) are plotted versus group delay δi of the idler component. One performs the calculations for a singly resonant OPO with feedback of the signal component, with δs = 2 ps/cm, and with Li = 1, Ls = 0.9. One obtains minimum pulse durations for 0.9 (δs < δi < 1.1δs).

Fig. 4
Fig. 4

Schematic of a singly resonant OPO. L1, f = 0.2-m lens; M1, M3, r = −0.2-m metal mirrors; M2, r = −2-m mirror; SM1–SM3, computer-controlled stepping motors.

Fig. 5
Fig. 5

Measured parametric-pulse duration versus wavelength tuning. The filled circles refer to a signal-resonant cavity, whereas the open circles represent data of the idler-resonant OPO. An almost constant pulse duration of 200 fs is measured throughout this extended spectral region. Near degeneracy a further decline of the idler-pulse duration to as low as 65 fs is noteworthy.

Fig. 6
Fig. 6

Autocorrelation signal of the femtosecond OPO at a wavelength near degeneracy (λi = 1.076 μm). From the width of the curve one infers a pulse duration of 65 ± 7 fs, assuming a sech2 pulse shape. The slopes decay with a 1/e time of 62 fs.

Fig. 7
Fig. 7

Tuning characteristics for the computer-controlled wavelength setting of the picosecond OPO in the spectral range of 1.2–1.9 μm. Experimental data: (a) cavity-length setting (M1) to maintain synchronization of the cavity round trips to the sequence of pump pulses; (b) compensation of beam offset (M2) for cavity alignment; (c) angle tuning of the KTP crystal (OPO phase matching). The experimental points are compared with a calculated curve.

Fig. 8
Fig. 8

Figure of merit deff2/n3 and tuning range of important nonlinear crystal materials for parametric amplification and difference-frequency generation. The accessible wavelength ranges are indicated for three pump wavelengths: the fundamental (open bars), the second harmonic (hatched bars), and the third harmonic (cross-hatched bars) of the Nd laser.

Fig. 9
Fig. 9

Cross correlation between parametrically generated idler pulses and single pulses of the Nd:glass laser at λp = 1.054 μm. (a) Data for an IR pulse at λi = 4.67 μm ( ν ˜ i = 2140 cm 1 ) generated in AgGaS2 mixing crystals. From the width of the curve of 1.35 ps one deduces an idler-pulse duration of 0.7 ± 0.1 ps. (b) Data for an IR pulse at λi = 7.2 μm ( ν ˜ i = 1390 cm 1 ) produced by difference-frequency mixing in GaSe. Deconvolution gives a duration of the idler pulse of 1.0 ± 0.3 ps.

Fig. 10
Fig. 10

Coherent-pulse propagation in liquid CD3I at ν ˜ = 2140 cm 1 (CD-stretching mode). Using a cross-correlation experiment, together with a part of the Nd:glass laser pulse of 1.2-ps duration, one observes the change of the pulse shape. The solid curve is a calculated curve for T2/2 = 0.85 ps. The dashed curve represents the cross correlation with the undistorted pulse.

Fig. 11
Fig. 11

Sum-frequency signal of a one-hexadecanol monolayer on a water surface for the polarizations (a) s visible/p-IR and (b) p-visible/p-IR. Resonant contributions to the nonlinear polarizability (peaks at various IR frequencies) give selective information on vibrational modes. A dynamic range of ~2 orders of magnitude is noteworthy.

Fig. 12
Fig. 12

Intersubband relaxation in a GaAs/Al0.31Ga0.69As m-modulation-doped quantum-well sample investigated by use of an IR bleaching experiment at ν ˜ = 920 cm 1 (T = 300 K). The rapid bleaching of the sample is due to the excitation of electrons in the upper subband. The absorption-recovery time of 6 ps represents the repopulation of the lowest subband.

Equations (11)

Equations on this page are rendered with MathJax. Learn more.

E p z + i D p 2 E p t 2 = ξ p ( i 2 ω p t i ω p 2 2 t 2 ) E s E i ,
E s z + δ s E s t + i D s 2 E s t 2 = ξ s ( i 2 ω s t i ω s 2 2 t 2 ) E p E i * ,
E i z + δ i E i t + i D i 2 E i t 2 = ξ i ( i 2 ω i t i ω i 2 2 t 2 ) E p E s * .
δ j = υ p υ j υ p υ j .
D j = 1 2 [ k ω 2 + 4 c k ω k n 2 ( n ω ) 2 1 k ( k ω ) 2 ] j .
ξ j = 4 π d ω j c n j .
E s = E s 0 cosh ( Γ z ) ,
E i = i ( ω i n s / ω s n i ) 1 / 2 E s 0 sinh ( Γ z )
I i = const . I p I s 0 z 2 .
I i = ω i / 4 ω s [ I s 0 exp ( 2 Γ z ) ] ,
I s = 1 / 4 [ I s 0 exp ( 2 Γ z ) ] .

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